非晶（無定形）材料指原子排列缺乏長程周期性的固體材料，普遍存在于自然界中，也是工業生產及日常生活中使用最為廣泛的一類材料。非晶氧化鎵具有超寬的禁帶寬度和優異的物理化學特性，是制造高功率芯片和柔性光電子器件的重要基礎材料。研究非晶氧化鎵的熱輸運特性對其在能源與光電子器件的熱管理及能量轉化等方面的應用至關重要。近年來，通過考慮模態相干作用和非諧性對熱導率的貢獻，非晶材料的導熱理論取得了一定進展，然而，由于非晶材料原子尺度結構的復雜性及當前實驗和計算手段的局限性，全面理解非晶材料的結構對熱輸運特性的影響機理并建立二者之間的定量關系仍是凝聚態材料物理中亟待解決的挑戰性難題。

近日，澳門所有娛樂官方網站鏈曹炳陽教授課題組針對非晶氧化鎵體系，采用機器學習、分子動力學模擬及實驗測量相結合的方法成功揭示了非晶氧化鎵的原子結構特征、熱輸運性質及“結構—熱輸運性質”內在影響機制和定量關系。由于當前實驗技術難以直接觀測到非晶材料的三維原子結構，因此研究團隊借助具有量子力學精度的機器學習勢函數模擬熔化—淬火過程對非晶材料進行原子尺度的準確建模，并使用非平衡分子動力學模擬、阿倫-費爾德曼（Allen-Feldmen，AF）簡諧理論及統一導熱理論（Unified Theory,UF）對非晶氧化鎵的熱導率進行了研究。實驗結果表明基于隨機結構搜索和玻爾茲曼能量圖采樣而自動生成的機器學習勢可以準確地預測非晶氧化鎵的結構和熱導率（圖1），同時揭示出非晶氧化鎵的熱導率由模態相干作用主導，類聲子的模態傳播作用對熱導率的貢獻可以忽略。

圖1.非晶氧化鎵熱導率的實驗測量結果與理論預測值對比

長程無序性的缺失使中短程有序性成為非晶材料最為重要的結構特征，同時中短程有序結構在很大程度上決定了非晶材料的物理化學性質。為此，研究團隊利用機器學習驅動的淬火模擬揭示了非晶氧化鎵從高密度區到低密度區中短程有序結構的變化（圖2）。對分布函數的結果表明非晶氧化鎵的平均鍵長約為1.9?（圖2b）。此外，研究顯示隨著密度的增加，非晶氧化鎵原子網絡的平均原子配位數在增加，類四面體環境的比例在下降，而類八面體環境的比例在升高（圖2c-e）。最短路徑環的統計分布隨密度的增加迅速衰減，表明模擬所使用的計算單元的尺度可保證中程有序結構的復現（圖2f）。同時環分布的結果表明高密度體系具有與晶體更為相似的中程有序結構。

圖2.非晶氧化鎵短程及中程有序結構的特征分析

為深入分析結構變化對非晶氧化鎵微觀導熱過程的影響機理，研究團隊進一步計算了不同非晶氧化鎵體系的參與比倒數和模態擴散率（圖3）。參與比倒數可以衡量振動模態的局域化程度，而模態擴散率則可以描述振動模態攜帶熱量擴散的速率。結果表明振動模態的局域化主要發生在高頻區域，同時局域模態的擴散率整體偏低。隨著材料密度的增加，參與比倒數在減小，而模態擴散率在增加，說明模態局域化的占比在下降，而模態在空間上的擴展性在增強，最終體現為材料導熱能力的增強。密度對熱導率的影響可以更深入地歸因于原子尺度的結構對熱輸運過程的影響。如前所述，體系密度的增加導致了原子平均配位數的增加及類八面體環境的占比升高，這為熱量的傳輸提供了更多的作用通道，進而導致熱傳輸的增強。

圖3.不同非晶氧化鎵體系的參與比倒數及振動模態擴散率分布

從材料信息學的角度，為建立材料結構與熱導率之間的定量關系，研究者首次提出了具有物理可解釋性的非晶材料的結構描述器，即結構相似因子（Structural Similarity Factor,SSF）。從原子尺度看，非晶材料與晶體材料具有相似的多面體組成單元，造成二者結構和性質的差異主要來自多面體單元的連接數、取向及畸變等方面的差別。SSF正是通過測量非晶與晶體材料化學環境的相似性來表示非晶的結構特征。本質上，SSF對材料體系的密度和組分具有很高的靈敏性，SSF越大，表明原子網絡更稠密，平均配位數更高，對應材料的熱導率越大。同時，SSF巧妙地量化了晶體和非晶材料的中程序結構的相似性，SSF越大，非晶材料的中程序結構與晶體越相似，這可以通過圖2f所示的最短路徑環分布得到驗證。結果表明SSF與熱導率之間呈現出很強的線性關系，因而使用少量的數據即可構建出結構與熱導率間的定量關系，這將有助于直接從非晶體系的結構信息中快速、準確地預測熱導率，并加速具有優異熱性能的非晶材料的篩選。

圖4.非晶氧化鎵的密度、組分比及結構描述器SSF與熱導率之間的關系

研究結果對于開發非晶氧化鎵電子器件的熱管理技術具有重要意義，此外，還展示了機器學習模型解決現實物理問題的能力。鑒于非晶相中熱傳輸的復雜性和重要性，這項工作為未來加速探索其他重要非晶材料的熱傳輸特性和機理提供了一個新的起點。

上述成果以“結合機器學習與實驗揭示非晶氧化鎵原子結構與熱輸運性質的相關性”（Unraveling Thermal Transport Correlated with Atomistic Structures in Amorphous Gallium Oxide via Machine Learning Combined with Experiments）為題，發表在國際期刊《先進材料》（Advanced Materials）上。

論文通訊作者為澳門所有娛樂官方網站鏈曹炳陽教授及英國劍橋大學工程系加博爾·塞尼（Gábor Csányi）教授，第一作者為清華大學學院博士生劉源斌（已畢業，現為英國牛津大學博士后），清華大學為該論文的第一單位。論文其他的重要合作者還包括中科院物理所的梁會力副研究員、清華大學學院博士生楊磊、楊光、楊鴻澳等。研究得到國家自然科學基金重點項目等的支持。

論文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202210873